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趙學波教授科研團隊在氣體分離研究領域取得重要進展
發佈時間:2020-11-06 14:58:42點擊數:字號:
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會議報告人 審核人 蔣大森
學術報告 簡介

【菜鳥自提點香港】近日,我校重質油國家重點實驗室趙學波教授團隊在乙炔和二氧化碳混合氣體分離研究方面取得重要進展。相關研究論文《通過吸附位點選擇性佔據實現乙炔/二氧化碳高效分離》(Adsorption Site Selective Occupation Strategy within a Metal‐Organic Framework for Highly Efficient Sieving Acetylene from Carbon Dioxide)在國際化學領域頂級期刊Angewandte Chemie International Edition發表。我校化學工程學院博士研究生楊靈志為論文第一作者,趙學波教授為通訊作者,中國石油大學(華東)為第一署名單位和唯一通訊單位。該項研究成果得到國家自然科學基金和山東省泰山學者項目資助。

乙炔(C2H2)是一種非常重要的有機化工基礎原料,但在乙炔生產過程中,通常會產生少量的二氧化碳(CO2)等雜質,因此在應用之前需要對乙炔進行純化。由於乙炔和二氧化碳的沸點(乙炔沸點189.3 K,二氧化碳沸點194.7 K)、分子尺寸(C2H2為3.3 × 3.3 × 5.7 Å3,CO2為3.2 × 3.3 × 5.4 Å3)非常相近,同時具有相同的動力學尺寸(3.3 Å),傳統的吸附材料難以有效地對乙炔和二氧化碳的混合物進行分離。

趙學波教授科研團隊根據乙炔和二氧化碳在孔道中排布方式和吸附位點的不同,以CPL-1為母體結構,發展了一種全新的吸附位點選擇性佔據方法實現了乙炔二氧化碳混合氣的高效分離。在CPL-1中,C2H2分子主要以側向(side-on)平行的方式吸附在孔道中,而CO2分子主要以端尾相對(end-on)的方式吸附在孔道中。由於每個晶胞可容納兩個CO2分子但僅可容納一個C2H2分子,CPL-1對C2H2/CO2的分離效率較低。實驗發現,將氨基(-NH2)修飾在CPL-1的孔道中之後,CPL-1-NH2孔道中的氨基成功佔據了CO2的吸附空間和吸附位點,使CPL-1-NH2中的每個晶胞最多吸附一個CO2分子。出人意料地是,修飾的氨基降低了骨架與CO2分子的吸附結合能。與此相反,CPL-1-NH2對乙炔展現了更強的結合能力,在極低壓力下即可吸附大量乙炔氣體。因此,CPL-1-NH2展現了極高的C2H2/CO2分離效率,採用理想吸附溶液理論(IAST)模擬計算得到的常温常壓條件下C2H2/CO2選擇性為119,是文獻中C2H2/CO2分離材料的佼佼者。

通過DFT理論模擬計算發現,氨基屏蔽了骨架中未配位羧基氧對二氧化碳的吸附作用,導致了骨架與二氧化碳結合能力的降低。同時,由於乙炔分子與二氧化碳分子存在吸附空間重疊和競爭,乙炔分子一旦優先吸附在孔道中,便極難被二氧化碳取代,從而進一步地提高了材料對C2H2/CO2的分離能力。此外,為了進一步評估CPL-1-NH2對C2H2/CO2混合氣體的實際分離能力,在常温常壓條件下進行了固定牀突破實驗,CO2迅速突破牀層,幾乎沒有停留,而C2H2直到28分鐘之後才突破牀層,實現了二者的完全分離。在同樣操作條件下,重複實施了八次C2H2/CO2動態突破實驗,該團隊新開發的吸附納孔材料CPL-1-NH2表現出了非常良好的穩定性和優異的分離性能。

該項研究成果獲得審稿專家充分肯定,審稿專家一致認為該工作報道的吸附位點選擇性佔據方法為實現混合氣體的高效分離提供了一種新策略。

趙學波教授團隊近年來致力於新能源與新材料等領域的研究,承擔國家自然科學基金、山東省重點研發計劃等各類課題20餘項,在JACS、Angew、Advanced Materials、ACS Nano、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B:Environmental、Nano Energy等國際重要期刊發表了一系列高水平研究成果。

論文鏈接://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013965

【 作者:淡天俊 單寶來 來自:化學工程學院 科技處  責任編輯:姜洪明 審核:蔣大森】

【菜鳥自提點香港】

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